Direkte Visualisierung elektrochemischer pseudo‐kapazitiver pH Sprünge an einer Graphenelektrode**

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Molekulare Einblicke in Wasser an Elektrodengrenzflächen sind für die Aufklärung vieler elektrochemischer Phänomene, unter Anderem der elektrokatalytischen Wasserspaltung und kapazitiven Energiespeicherung, von wesentlicher Bedeutung, aber spektroskopische Untersuchung dieser Grenzflächen bleibt eine Herausforderung. Mit Hilfe oberflächenspezifischen heterodyn-detektierten Summenfrequenzspektroskopie (HD-SFG) haben wir direkten Zugang zum Grenzflächenwasser Kontakt mit elektrifiziertem Graphen auf Calciumfluorid (CaF2). Wir beobachten abrupte Änderungen HD-SFG-Spektren bei Veränderung des angelegten Potenzials. Die Auswertung Spektren zeigt, dass diese Variationen nicht durch Aufladung/Entladung Graphen, sondern CaF2-Substrats einem pseudokapazitiven Prozess hervorgerufen werden. Überraschenderweise potenzial-abhängigen nahezu identisch den pH-abhängigen Spektren, was das pseudokapazitive Verhalten einer erheblichen lokalen pH-Änderung verbunden ist, Wasserdissoziation verursacht wird. Unsere Arbeit veranschaulicht so ersten Mal molekularen Details Pseudokapazität Grenzfläche zwischen Elektrode wässrigem Elektrolyten.

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ژورنال

عنوان ژورنال: Angewandte Chemie

سال: 2023

ISSN: ['1521-3773', '1433-7851', '0570-0833']

DOI: https://doi.org/10.1002/ange.202216604